膜层的光学薄膜参数测量方法研究

　　简述了研究膜层光学薄膜参数测量方法的必要性。详细介绍了各种测量方法的理论思想、测量准确度、测量范围。综合比较了各种测量方法的优缺点和适用性，研究了测量不同类型薄膜系统膜层光学薄膜参数的最佳测量方法。最后总结了膜层光学薄膜参数测量方法的发展，并提出了建议。

1、引言

　　近年来，随着光学薄膜在空间遥感、精密光学、高质量投影与显示等技术领域应用的不断深入，设计并制备出高精度、高性能光学薄膜成为众多研究机构和光学薄膜企业的共同追求。

　　光谱特性是光学薄膜器件重要的性能指标，决定了该光学薄膜器件性能的优劣。膜层厚度均匀、折射率各向同性的多层薄膜系统，其光谱特性(如：透射率或反射率)的优劣取决于入射角、使用波长、膜层折射率、消光系数及厚度等参数。光波垂直入射条件下，多层膜系统在使用波长处的光谱性能可由各膜层的折射率、消光系数、厚度精确求解，因此把这三个参数称作膜层的光学薄膜参数。光学薄膜研制过程中，如果能快速准确测量实际镀制膜层的光学薄膜参数，对于薄膜器件膜系设计的改进和制备工艺的优化都有指导作用。因此开展实际镀制膜系各膜层光学薄膜参数测量方法的研究具有明显的实际意义。

2、光学薄膜参数的测量方法

　　膜层的光学薄膜参数测量方法包括：光学测量方法和非光学测量方法。其中光学测量方法应用更为广泛。常用的光学测量方法包括：布儒斯特角法、棱镜耦合法、椭圆偏振法、光谱反演计算法。

　　2.1、布儒斯特角法

　　布儒斯特角法(阿贝法)是基于布儒斯特效应，通过测量光波入射界面的布儒斯特角θiB，依据斯涅耳定律计算薄膜的折射率的测量法。该方法测量过程简单，但由于布儒斯特角位置判定误差较大，因此该方法测量准确度不高。它主要用于测量无吸收单层膜的折射率。

　　2.2、棱镜耦合法

　　棱镜耦合法是基于光学薄膜波导理论建立的光学薄膜参数测量方法。实际测量时，首先在薄膜样品表面放置一块耦合棱镜，由于光学隧道效应，光波入射棱镜表面发生全反射时，满足耦合条件的入射光被导入待测薄膜，检测和分析不同入射角的出射光，将会得到一条反射率曲线，通过测量反射率曲线下降峰值的位置确定波导薄膜的耦合角度θm，并将θm代入波导模式的色散本征方程，求解膜层的折射率和厚度。该方法测量过程简单，易于操作。在待测薄膜厚度0.3～15μm、薄膜折射率1.5～2.6范围内，该方法测量精度较高。适用范围为非吸收单层膜的折射率和厚度测量。

　　2.3、椭圆偏振法

　　椭圆偏振法是基于偏振光束入射界面时反射光(或透射光)出现的偏振状态变化反演计算膜层的光学薄膜参数。实际测量过程，是基于数值优化思想，把对膜层光学薄膜参数的测量问题转化为数值优化求解问题。首先借助椭偏仪测量实际薄膜的椭偏参数，并依据各膜层的光学薄膜参数计算理论的椭偏参数;其次以椭偏参数的实际测量值和理论计算值之间的偏差构建评价函数，将评价函数最小化构建目标函数;再次选择合适优化算法求解该优化问题，最后得到实际膜层的光学薄膜参数。

　　测量设备方面：椭偏仪测量φ和Δ的可重复性精度分别为±0.01°和±0.02°。测量灵敏度也极高，但灵敏度过高会导致测量结果不稳定，比如系统的状态调整、光学元件质量好坏、环境噪声的大小等都直接影响测量结果稳定性。测量准确度方面：薄膜厚度的大小影响该方法的测量准确度，增加薄膜厚度可减小测量结果的误差，但是膜层厚度的上限也受到光谱仪极限分辨率的限制。另外，数值计算过程算法的选取也会影响方法的测量准确度。测量范围为任意单层膜或膜层较少的多层膜光学薄膜参数的测量。

　　2.4、光谱反演计算法

　　光谱反演计算法是依据光学薄膜系统光谱特性(透射率或反射率)与各膜层光学薄膜参数之间唯一对应函数关系，利用分光光度计测量薄膜在使用波长范围的透射率(或反射率)反演计算各膜层光学薄膜参数的测量方法。常用的光谱反演计算法包括：单波点法、包络线法、全光谱拟合反演法。

　　2.4.1、单波点法

　　单波点法是在光波垂直入射条件下，测量某一波长处基底上、下表面的反射率R、R'以及透射率T，依据反射率、透射率与膜层光学薄膜参数的函数关系建立方程组，通过求解方程组得到膜层的光学薄膜参数。该方法测量过程简单，便于操作。但精确测量同一波长透射率和反射率难度较大，因此测量结果误差较大，该方法测量的准确度也降低。方程组求解要求测量的透射率和反射率必须相互独立，因此膜层必须有吸收，同时不能因为吸收过大导致透射率无法测量。因此该方法主要用于弱吸收单层膜的光学薄膜参数测量。

　　2.4.2、包络线法

　　包络线法由Manifacier[7]在1976年提出，是通过膜层光学厚度为λ/4整数倍处的透射率(或反射率)极值反演计算膜层的光学薄膜参数。实际测量过程，首先分别连接透射率极大值Tλ/2点与极小值Tλ/4点形成Tmax(λ)和Tmin(λ)两条包络线;然后通过包络线上取点获得任意波长位置透射率极值Tλ/2和Tλ/4;最后利用透射率极值计算膜层的消光系数和折射率，并依据折射率计算值和极值点波长求解膜层的厚度。该方法的优点是测量过程简单，可同时测量膜层的折射率、消光系数和厚度，测量过程不需要与薄膜样品接触，利于样品保护。测量准确度方面：首先极值包络线的构建方法是抛物线插值法，实际处理过程误差较大;其次通过某波长包络线上的点作为该波长位置的极值点是一种近似处理，也存在误差;第三，薄膜厚度均匀性不好或膜层较薄时，透射率曲线上的极值点较少，相邻极值点间的间隔很大，包络线的构建误差也会变大，测量准确度也会急剧下降。因此该方法的测量准确度不高。测量范围方面：薄膜系统吸收过大会导致干涉极值点的数量急剧减少，甚至两条极值包络线在某些波长范围退化成一条曲线，此时的包络线法失效。因此，该方法主要用于弱吸收单层膜的光学薄膜参数测量。

　　2.4.3、全光谱拟合反演法

　　(1)基本思想和评价函数

　　全光谱拟合反演法是基于数值优化的思想，利用某波长范围内的透射率(或反射率)反演计算膜层光学薄膜参数的测量方法。实际测量程，借助分光光度计测量膜层的透射率，依据各膜层的光学薄膜参数计算膜层的理论透射率，并以透射率测量值与理论值的偏差构建评价函数，取评价函数最小化作为优化问题的目标函数，通过合适的算法求解该优化问题，得到实际膜层的光学薄膜参数。评价函数形式如下(以透射率为例)：

　　式中：λ0和λk分别为使用波长范围的上下界;ω(λ)是波长λ处的权重;T(λ)是透射率理论计算值;T～(λ)是透射率实际测量值。评价函数反映了膜层理论光谱与实际测量光谱的偏差，其偏差大小直接决定了该测量方法的准确度。依据膜层结构和光谱性能要求差异评价函数构建的形式也不相同，主要包括：面积型、平方和型、最大偏差型、容差型等多种。

　　(2)全光谱拟合反演法的类型

　　依据数值处理思想的差异，全光谱拟合反演法包括以下两种类型：一种是在数值求解过程中引入材料的色散关系，通过求解色散关系表达式所含的未知参数，拟合折射率n和消光系数k随波长的变化曲线，并结合折射率和消光系数计算结果求解各膜层的厚度。材料不同，色散关系的形式也不同，主要有Smelleier关系、Cauchy方程等多种类型。该方法优点是薄膜层数较多时，需要反演的膜层参数数量明显增加，通过引入色散关系可减少优化参数的数量。因此该方法适用于层数较多的多层膜系统。但是色散关系的适用性限制了该方法的计算范围，如果用单一的色散关系求解全谱段的膜层光学薄膜参数，误差很大，测量的准确度下降。

　　另一种是依据各膜层光学薄膜参数的设计值设置优化算法的搜索范围，通过算法直接搜索各膜层的光学薄膜参数，最后依据优化结果拟合新的色散关系。该方法优点是：薄膜层数较少时，该方法的求解过程简单，准确度很高。但薄膜层数较多时，优化的膜层光学薄膜参数数量成倍增加，优化的难度也急剧上升，如果优化算法选择不当或者优化算法的搜索范围设置较大，测量的准确度、稳定性都会变差。因此该方法主要用于层数较少多层膜系统。

　　总体上讲，相比其他测量方法，该方法的测量准确度高，适用性也很广。但仍存在一些问题，比如色散关系的选择、优化算法的选用、搜索范围的设置，都会影响该方法的测量准确度，尤其膜层较多的薄膜系统，测量准确度会明显下降。

　　(3)优化算法改进

　　优化算法的选择对于全光谱拟合反演法计算膜层光学薄膜参数至关重要。目前常用的优化算法包括：单纯形法、Powell法、非线性最小二乘法、遗传算法、模拟退火算法等。其中，单纯形法、Powell法、非线性最小二乘法属于局部优化算法，可快速搜索得到目标函数的局部最优解，求解精度不高、稳定性较差。遗传算法、模拟退火算法属于全局优化算法，可在较大范围内搜索得到目标函数的全局最优解，但通常情况下搜索速度太慢，求解效率低。因此，有人对优化算法作了研究和改进，发展了自适应模拟退火算法和改进遗传算法等，提高了该方法的测量准确度和效率。

3、测量方法的比较与分析

　　从薄膜系统材料和膜层数目的不同角度进行分类，探讨了不同类型薄膜系统光学薄膜参数测量的最佳方法。非吸收单层膜。布儒斯特角法、棱镜耦合法、单波点法、包络线法、全光谱拟合法、椭圆偏振法、全光谱拟合反演法均可测量该类膜层的光学薄膜参数。测量准确度要求不高时，一般用布儒斯特角法或棱镜耦合法。这两种方法测量过程简单，易于操作。但布儒斯特角法只能测量膜层折射率，如果同时要求测量膜层折射率和厚度，就必须选用棱镜耦合法。如果测量准确度要求很高，一般用全光谱拟合反演法或椭圆偏振法测量。吸收单层膜。单波点法、包络线法、全光谱拟合法、椭圆偏振法、全光谱拟合反演法均可测量该类膜层的光学薄膜参数。从测量准确度方面进行分析，单波点最低，包络线法次之，椭圆偏振法和全光谱拟合反演法较高。实际测量过程，如果测量的准确度要求不高，一般用包络线法或单波点法。这两种方法测量过程简单，易于操作。如果测量准确度要求很高，可用椭圆偏振法或全光谱拟合反演法测量。但是椭圆偏振法由于测量设备贵，稳定性不好，因此全光谱拟合反演法的应用更为广泛。如果测量过程必须考虑入射角度、偏振状态，椭圆偏振法应用较多。

　　多层的吸收薄膜。椭圆偏振法和全光谱拟合反演法可测量该类膜层。膜层数目大于4，椭圆偏振法的测量准确度降低，稳定性也变差，因此该方法多用于测量膜层较少的薄膜系统。相比椭圆偏振法，全光谱拟合反演法适用性更广，可用于各类多层膜的光学薄膜参数测量。如果色散关系、优化算法等选择合适，即可得到准确度很高的膜层光学薄膜参数。因此，全光谱拟合反演法是多层薄膜系统光学薄膜参数测量的首选方法。

4、结论

　　研究表明，不同的测量方法都有其适用范围和优缺点，而相比其他的测量方法，全光谱拟合反演法的测量范围更广、准确度更高，因此将可能成为膜层光学薄膜参数测量的首选方法。但该方法仍存在一些不足，因此应该从以下几个方面进行改进：⑴研究评价函数各参数间的关系，明确透射率光谱计算值与理论值之间的偏差来源，进而构建新的评价函数模型，提高评价函数的评价效果;⑵研究材料的色散特性，将多种色散选择关系结合使用，拓展色散关系的使用范围;⑶研究优化算法，发展综合型优化算法，改进该方法的测量效率和稳定性;⑷综合考虑评价函数的构建、色散关系的选择、优化算法的改进，研究适应性更广、测量效率和准确度更高、稳定性更好的全光谱拟合反演方法。

　　总之，膜层光学薄膜参数测量方法发展至今，已有多年的积累。但仍没有一种测量方法可以快速准确的测量出任意薄膜系统光学薄膜参数。因此，研究膜层光学薄膜参数测量方法的不足，试图通过单独的测量方法改进或者将多种测量方法进行综合，并借鉴实际工作经验进行合理的推测和判断，发展测量准确度更高、适用范围更广的新型膜层光学薄膜参数测量方法，以满足高精度、高性能光学薄膜对膜层光学薄膜参数测量方法的需求，将成为光学薄膜研究者的共同目标。