硅功能化石墨烯的分子动力学模型及其弛豫性能

　　采用Tersoff 势函数与LJ 势函数，结合速度形式的Verlet 算法，建立了有不同手性、不同硅碳比和不同空位缺陷率的两层和三层硅功能化石墨烯的分子动力学数值模型，测算了石墨烯的层间距为0.335 nm。模拟了硅碳比和空位缺陷率分别为1.435%和0%的三层锯齿型硅功能化石墨烯模型的弛豫性能，并利用VMD 可视化软件再现了模型的弛豫过程。通过设置两类跟踪原子，归纳和总结了原子在法向振动幅度随着原子坐标的变化规律。

　　2010 年英国曼彻斯特大学科学家安德烈·盖姆和康斯坦丁·诺沃肖罗夫因为在石墨烯方面的开创性试验而获得了诺贝尔物理学奖。石墨烯是继碳纳米管之后被发现的又一新型碳质纳米材料，具有独特的单原子层厚度的二维晶体结构，建立了碳晶体结构从零维到三维的完整体系。石墨烯因其优异的力学( 抗拉强度和弹性模量分别为125 GPa 和1.1TPa) 、光学( 可见光透射率为97.7%) 、电学( 电子迁移率为2 × 10⁵ cm² /V·s，电导率为10⁶ S /m，具有半整数量子霍尔效应) 和热学( 室温导热率为5 × 10³W/m·K) 性能，近年来成为凝聚态物理和材料科学等众多领域内的研究热点。

　　硅功能化石墨烯因其大比表面积(2600 m² /g)和蜂窝状空穴结构，被认为是最具潜力的下一代锂离子电池阴极材料。Hayner 等研究发现，硅功能化石墨烯作为锂离子电池的负极材料时电池的容量是普通负极材料的好多倍。鉴于硅功能化石墨烯作为锂离子电池负极材料的广阔应用前景，研究锂离子在插入和脱插过程中对材料力学性能的影响显得非常重要。为了奠定后续深入研究的基础，利用分子动力学方法建立硅功能化石墨烯的数值模型，并探究其弛豫性能。

1、硅功能化石墨烯的数值模型

　　建模采用大规模原子/分子并行模拟器( LAMMPS，Large-scale Atomic /Molecular MassivelyParallel Simulator) 模拟软件。

　　石墨烯是由sp2 杂化的碳原子紧密排列的具有单原子厚度的碳基二维晶体结构，厚度仅为0.35nm，碳-碳键长为0.142 nm，每个晶格内有3 个σ 键，垂直于晶面方向上有π 键，通过在其表面形成褶皱(如图1) 或吸附其它分子来维持自身的稳定。根据石墨烯边缘碳链的不同，可以将石墨烯分为锯齿型和扶手椅型两种结构(如图2) 所示。

图1 单层石墨烯的烯褶皱表面

图2 石墨烯的两种手性

3、结论

　　采用Tersoff 势函数和LJ 势函数，结合速度形式的Verlet 算法，分别建立了一层、两层和三层不含空位缺陷与含空位缺陷的锯齿型和扶手椅型硅功能化石墨烯分子动力学数值模型，并测算了石墨烯的层间距为的0. 235 nm 通过模拟硅碳比和缺陷率分别为1. 435% 和0% 的三层锯齿型硅功能化石墨烯模型的弛豫，发现弛豫后的模型沿着纵向有周期起伏现象，并且振动幅度和频率随着弛豫时间而逐渐减小，随之趋于稳定。最后通过设置两类追踪原子，研究了原子振动幅度与其坐标位置的关系，发现在弛豫过程中，外层原子活动比较剧烈，中间层原子位置变化较小。在同一层上的原子，边缘原子的振动幅度较大，越往中心，起伏幅度较小。